Biobázisú szilícium-dioxid-Ag nanokompozitok szintézise és amalgamációs reakció higanyval vizes oldatokban

Jelentések. Kémia, 2020, 23., sz. 1. o. 77-92

Seitkhan Azat; Erzsébet Arkhangelszkij; Thanasis Papathanasiou; Antonis A. Zorpas; Askar Abirov; Vassilis J. Inglezakis

(a fordítást utólag szerkesztette: N. Bacaër, javítási javaslatok: [email protected])

összefoglaló

Erős pontok

Rizshéj-hulladékból előállított bioalapú szilícium-dioxid
Szilícium-hidrid kémiai úton szintetizált Ag nanokompozitok
Magas Hg (II) eltávolítási arány a vízből
A felszíni redox reakció Hg és Ag között megerősítést nyert

1. Bemutatkozás

A vízszennyezés globális probléma és valószínűleg a 21. század legsúlyosabb kihívása [1]. A nehézfémek és különösen a higany a legkárosabb elemek az antropogén szennyezők között. A higany széles körben oszlik el az ipari vegyi anyagokban, kisebb mértékben a települési szennyvízben, és nincs ismert alapvető biológiai funkciója [2, 3]. Az Egyesült Államok Környezetvédelmi Ügynöksége (USEPA) szerint az ivóvízben a higany koncentrációjának maximálisan megengedett határértéke 2 ppb, míg az Egészségügyi Világszervezet 6 ppb-t határozott meg [4]. A higany gyorsan bővülő ipari tevékenységekben való felhasználása miatt nőtt a higany vízforrásokba juttatása Ázsiában, Dél-Amerikában és Afrikában [5].

Ez a cikk egy hatékony új nanokompozit előállítását és jellemzését vizsgálta, amely mezőgazdasági hulladékokból bioalapú szilícium-dioxidból készült, hogy a vizes higanyionokat vizes oldatokból eltávolítsa. A szilícium-dioxid adszorbensként történő használata nemcsak a sürgető vízszennyezési probléma megoldását segíti elő, hanem kibővíti annak lehetőségét is, hogy egy mezőgazdasági melléktermék értékes erőforrássá váljon. A környezeti célokra felhasznált bioalapú anyagok és mezőgazdasági hulladékokból származó termékek ígéretes megoldást jelentenek a fenntartható hulladékgazdálkodás és a környezet megőrzése szempontjából [40, 41, 42], a nanokompozitok pedig lehetőséget kínálnak különféle hordozók használatára [43]. A Hg - Ag fúziós reakciót ritkán figyelték meg a nanoszkálán [39]. Jelen tanulmány célja, hogy hozzájáruljon ehhez az új kutatási területhez a jelenségre vonatkozó további bizonyítékokkal és a kísérleti bizonyítékokon alapuló robusztusabb Hg-Ag kölcsönhatás mechanizmusával.

2. Anyagok és módszerek

2.1. Anyagok és vegyszerek

2.2. Nanokompozitok szintézise

2.2.1. A szilícium-dioxid szintézise

2.2.2. A szilícium-dioxid módosítása a TES által

2.2.3. Ezüst nanorészecskék impregnálása

Ezenkívül a szilícium-hidrid-csoportok vízben való stabilitásának vizsgálata érdekében a TES-SiO2-ot 24 órán át vízbe merítettük, és jodometrikus titrálással elemeztük.

2.3. Higanyeltávolítási kísérletek

2.4. Anyagok jellemzése és analitikai módszerek

3. Eredmények és megbeszélés

3.1. Anyagjellemzés

Az Ag + hozzáadása után buborékképződést figyeltünk meg, ami jelzi a H 2 gáz felszabadulását. A jodometrikus titrálás során SiH-csoportok koncentrációja 0,73 ± 0,03 mmol/g (n = 3) volt. A SiH-csoportok koncentrációja elegendőnek bizonyult az Ag teljes eltávolításához az oldatból, és a kísérleti körülmények alapján a szilícium-dioxid-szubsztráton az ezüst nanorészecskék különböző koncentrációi 0,1,0, 2, 0,3 és 0,4 mmol Ag/g SiO2 voltak. Az Ag + teljes eltávolítását az oldatból egy AgCl-teszt bizonyította. Ezenkívül a Si - H csoportokat nagyon reaktívnak találták, mivel vízzel érintkezve eltűntek. Ennek oka a következő reakció [28]: \ begin \ mathrm + 2 \ mathrm _ \ mathrm \ rightarrow \ mathrm + \ mathrm ^ + \ mathrm ^ \ end

3.1.1. Porozimetria

A TES-SiO2 és az AgNPs @ SiO2 minták fajlagos felülete sokkal alacsonyabb, mint az RH-SiO2 kezdeti mintája. Ennek a minta TES-módosításának kell lennie, amely úgy tűnik, hogy részben lefedi a szilícium-dioxid felületét és elzárja a pórusokat. A módosított minták pórustérfogatának csökkenése ezt a megfigyelést alátámasztja. Valamennyi minta felülete lényegesen nagyobb, mint az irodalomban az RH-ból származó biobázisú szilícium-dioxidra vonatkozóan. Például Chaves és mtsai. [45] a szilánnal módosított kezeletlen szilícium-dioxid értékei 30 és 153 m 2 µg között jelentettek.

Az IUPAC besorolása szerint az izotermák a II. Vagy a III. Típusba sorolhatók, jelezve a nem porózus vagy makropórusos anyagokat [46]. A H3 hiszterézis hurok azt jelzi, hogy az anyag agglomerátumokból áll, vagy hasított pórusokkal rendelkezik [47]. A pórusméret-eloszlás elemzése azonban némi mikroporozitást és mezoporozitást mutatott az RH-SiO2 minta esetében, a mezoporozitást pedig a TES-SiO2 és AgNPs @ SiO2 minták esetében (1. ábra). Az RH-SiO2 mikroporozitását bizonyítja az alacsony nyomású régióban található izoterm alakja (P ∕ P0⩽0,1) is, amely eltűnik a módosított mintákban. Ez annak tulajdonítható, hogy a mikropórusok eltömődtek az RH módosítási folyamata során. A BJH pórusok átlagos átmérője Chaves és mtsai. [45] szilánnal módosított kezeletlen kovasavak esetén 21,2 és 21,8 nm között van. 1. ábra: RH-SiO2 (bal felső rész), TES-SiO2 (felső középső) és 0,4 mmol/g AgNP @ SiO2 (jobb felső rész) nitrogénadszorpciós-deszorpciós izotermája és a minták pórusméretének elosztása (alul).