Radionuklidok mérési sorozata a földhöz közeli levegőben Braunschweigben
történelem
A "levegőben lévő radioaktivitás" először a Hirosima és Nagasaki feletti atomfegyver-robbanások után vált ismertté a nagyközönség számára. Az ezt követő időszakban a mesterséges radionuklidok aktivitási koncentrációja a föld közelében a levegőben folyamatosan emelkedett az atomfegyveres államok közötti fegyverkezési verseny miatt. Németországban friss hasadási termékeket fedeztek fel először 1953-ban a Freiburg im Breisgau közelében található "Schauinsland" hegyen a Szövetségi Polgári Védelmi Hivatal akkori Légköri Radioaktivitási Intézete, amely ma a Szövetségi Sugárvédelmi Hivatal része. 1955-ben a német meteorológiai szolgálat törvényesen felhatalmazást kapott, hogy rendszeresen mérje a levegőben lévő radioaktivitást és a csapadékot meteorológiai hálózatának állomásain.
1963-ban a PTB megkezdte a radioaktivitás rendszeres mérését a föld közelében. Hosszú ideig a méréseket olyan kutatási projektek részeként hajtották végre, amelyek az észak-németországi és skandináv aktivitási koncentrációk összehasonlítását szolgálták. Németországban a fegyveresés mérésének kezdetén számos szövetségi hatóság (a mai irányító központ), az állami hatóságok, az egyetemek és a kutatóintézetek mérték a környezet többi részének és az emberi táplálékláncnak a levegő szennyeződéséből eredő szennyeződését. Az 1986-os csernobili reaktorbaleset után a környezeti radioaktivitás méréseit átszervezték, és összehangolták az addig alkalmazott mérési és értékelési eljárások különböző megközelítéseit, ami jelentősen javítja a kapott mérési eredmények összehasonlíthatóságát. Abban az időben a PTB braunschweig-i mérőállomása az újonnan létrehozott IMIS-be integrálódott a 14 német nyommérő pont egyikeként.
Azóta nyomkövetési méréseket hajtottak végre az IMIS keretein belül azzal a céllal, hogy megfigyeljék a jelenlegi aktivitási koncentrációkat és felismerjék azok trendjeit. Ez a rutinfeladat azonban inkább az általános környezeti megfigyelés vagy a radioekológia területére esik. A két másik mérési cél szűkebb értelemben sugárvédelmi óvintézkedések alá tartozik
- "lehetséges figyelmeztetési idő" elérése az előkészítő intézkedésekre azokban az esetekben, amikor a közeledő, erősen szennyezett felhőt nagyon korán észlelik jellegzetes mesterséges radionuklidok nyomainak segítségével, és
- Mérhető értékek rendelkezésre állása a "nulla szint meghatározásának" elvégzéséhez, amely friss szennyeződés esetén szükséges annak következményeinek értékeléséhez.
Az Európai Unió (EU) 2001 óta az egész EU-ra kiterjedő "ritka hálózatot" működtet a környezetben érzékeny radionuklid mérésekhez. Ebből a célból néhány kiválasztott mérőállomás mért értékeit veszik figyelembe, amelyek "reprezentatívak" a tagállamok egyes régiói számára. a környezeti radioaktivitásról szóló uniós jelentésekhez használt nemzeti mérőhálózatok Németországban az "északi régió" légellenőrzéséhez használt négy nyommérő pont egyike a Braunschweigben található PTB állomás.
Miután az ENSZ Közgyûlésében 1996. szeptember 10-én elfogadták az „Átfogó Nukleáris Kísérlet-Tiltási Szerzõdést” (CTBT), világszerte megfigyelõ hálózatot hoztak létre a szerzõdés betartásának ellenõrzésére. Ezt a hálózatot a bécsi székhelyű szervezet (az "Átfogó Nukleáris Teszt-Tiltási Egyezmény Szervezete", CTBTO) működteti, és a szeizmikus, infrahangos, hidroakusztikai és a levegőben lévő mesterséges radionuklidok mérőállomásain alapszik. a BfS honlapján a "Messstation Schauinsland" és a Szövetségi Geotudományok és Nyersanyagok Intézete (BGR) alatt vannak leírva.
Radioekológia és mérési eredmények
A "Radionuklidok a föld közelében lévő levegőben" grafikonon látható, hogy mely radionuklidok fordulnak elő a föld közelében lévő levegőben, és milyen nagy aktivitási koncentráció-tartomány figyelhető meg.
Megjegyezzük, hogy a "Bq/m 3" egységet választottuk itt az átlagos aktivitási koncentrációra. A nyommérések szokásos egysége azonban a "mikro-Becquerel" köbméterenként (µBq/m 3), ezért ezt az egységet részesítik előnyben a hosszú távú mérési sorok ábrázolásakor. Szemléltetésképpen: A "micro" előtag jelentése "milliomodik", azaz. H. ha egy radionuklid aktuális aktivitáskoncentrációja 1 μBq/m 3, átlagosan 1 millió másodpercenként csak egy atom bomlik le egy köbméter levegőben (ami kb. 11,5 napnak felel meg).
Rövid távú méréssorozat
Ha egy megnövekedett 137 Cs aktivitáskoncentrációt mértek egy levegőpormintában, felmerül a kérdés, hogy ez a "friss" 137 Cs bemenete, vagy a növekedést a "régi" szennyeződés változása miatt figyelték meg. Ezért hasonlítjuk össze a 137 Cs átlagos heti aktivitási koncentrációját a 40 K-val. Indokolt, hogy az alkáli elemek nagyon hasonlóan viselkednek, mert vagy erősen kötődnek a levegő porszemcséihez, vagy bennük vannak.
A heti légporpor A (137 Cs)/A (40 K) aktivitási arányának megfigyelésével és az értékek összehasonlításával a minta felvételénél uralkodó szél- és időjárási viszonyokkal következtetéseket vonhatunk le arról, hogy a mért 137 Cs helyi porból származik-e, vagy pl. . B.-t porral hozták be Kelet-Európa olyan területeiről, amelyeket erősebben szennyezett a csernobili baleset. Egy ilyen bejegyzésnek az aktivitási arány növekedéséhez kell vezetnie. Másrészről lehetővé kell tenni, hogy felismerjék azokat a 40 K értékű bemeneteket, amelyeket műtrágyák adnak a szomszédos mezőkre, vagy más forrásokból származnak.
Ahogy az várható volt, az ismételt megfigyelések kezdetben minőségileg azt mutatják, hogy az A (137 Cs)/A (40 K) aktivitási arány tipikus értékei különböző forrásokhoz rendelhetők. A helyi aktivitási arány meghatározásához 2002 nyarán γ-spektrometriás mérést hajtottak végre, amelyen 40 K-ot adnak meg az újévi tűzijátékban található oxidáló szerektől (pl. KClO4). Az ábrán látható maximális érték (a mintát a 2003/2004-es szilveszter estjén mértük.
A vegetációs időszakban a műtrágyák hozzájárulása szintén hozzájárulhat a 40 K aktivitáskoncentrációhoz. Általánosságban elmondható, hogy amikor egy hétig vettük a mintákat, a szél iránya csak megváltozott, így a bejegyzések egyértelmű allokálása egyetlen forráshoz nem lehetséges, mert egyszerre több lehetséges forrás járult hozzá.
A 40 K és 137 Cs aktivitáskoncentrációk szezonális ingadozását a 2003. ábra mutatja. A legvalószínűbb forrásokat a mezők jelzik.
Az A (137 Cs)/A (40 K) aktivitási arány összehasonlítása a 2003. 3. és 8. héten megmutatja, hogy az eltérő szélviszonyok hogyan hatnak. A szélirány óránkénti átlagértékeit a DWD, Braunschweig Agrometeorológiai Kutatóközpont (ZAMF) méri. A sarkalatos pontokat fokban adják meg: észak = 360 ° (vagy 0 °), kelet = 90 °, dél = 180 ° és nyugat = 270 °. A szélirány önmagában azonban keveset mond a légtömegek korábban lefedett útjáról és így a radionuklidok eredetéről. Ezeket csak meteorológiai diszperziós számításokkal vagy pálya-számításokkal lehet meghatározni, amelyeket a DWD az offenbachi központi irodában végzett.
A példa a 3. hét tipikus nyugati szélhelyzetét mutatja, elhanyagolhatóan kicsi, körülbelül 6% -os keleti szélaránnyal. A 8. héten ez körülbelül 51%, a szél többnyire az északkeleti szektorból érkezik.
Kérjük, vegye figyelembe:
Általában a diagram frissül, amint a γ spektrum kiértékelése befejeződött. A szokásos mérési idő körülbelül egy hét, így meghatározható a hosszú távú méréssorozatban bemutatott 22 Na radionuklid. Ezért a γ-kibocsátó radionuklidok mérési eredményei legkorábban kb. 1,5 héttel a mintavétel befejezése után adhatók hozzá.
Hosszú távú méréssorozat
Általában a mesterséges radionuklidok koncentrációja a föld közelében a levegőben a nukleáris kísérlet tilalmáról szóló megállapodás 1963-as hatálybalépését követően csökkent. Mivel azonban nem minden nukleáris fegyverrel rendelkező állam írta alá a megállapodást, a nukleáris fegyverekkel kapcsolatos kísérleteket a nyílt légkörben végezték 1980-ig, amelynek eredményeként friss hasadási termékek emelkedtek a sztratoszférába. Innen késő tavasszal/nyár elején tértek vissza a föld felszínére, mert az év ezen időszakában erősebb függőleges légcsere zajlik a légkör felmelegedése miatt. Ez jól látható a „7 Be és 137 Cs a föld közeli levegőben Braunschweigben 1963 óta” ábrán, amely a 137 Cs hasadási termék hosszú távú mérési sorozatának és a 1986-ig tartó kozmikus sugárzás által létrehozott 7 Be.
A csernobili atomerőműben az év áprilisában bekövetkezett baleset miatt azonban annyi 137 Cs került be, hogy a hatás már nem figyelhető meg. Ma túlnyomórészt 137 Cs van a levegőben, amelyet felforgattak a földről (technikailag "újraszuszpendáltak"), így a sztratoszférából még mindig leeső fegyvercseppek nyomai miatt már nem mérhető egy lehetséges hatás.
A japán Fukushima reaktorbalesete után, amelyet 2011 márciusában földrengés és egy azt követő cunami váltott ki, napi méréseket hajtottak végre a PTB-n. Miután a szennyeződés a napi mérésekkel elérhető kimutatási határ alatti értékekre csökkent, az időszakokat két vagy három napra meghosszabbították. Az eredmények azt mutatják, hogy a legmagasabb napi 131 I légszennyezettség az első két "felhő" áthaladásakor a természetes természetes radioaktivitás 7 Be aktivitási koncentrációjának szintjén volt, és gyorsan alábbhagyott. A Fukushimában felszabadult 137 Cs hatása egyértelműen látható a havi átlagértékek ábrázolásában a Braunschweig hosszú távú méréssorozatában, de a csernobili balesetet követően mért csúcsértékek ezreléke és néhány tízezrede körül mozog. A fukusimai balesetet követően Európában mért légszennyezettség áttekintése megtalálható az irodalomban.
A PTB-n rendelkezésre álló hosszú távú méréssorozat a természetesen radioaktív nuklidokra, amelyek mindig a föld közelében található levegőben találhatók, különböző időpontokban kezdődnek. Ennek fő okai egyrészt egyes radionuklidok alacsony aktivitási koncentrációi, másrészt analitikai és metrológiai fejlesztések, amelyeket csak fokozatosan lehet elérni. Nagy előrelépés volt például a nagy felbontású gamma-spektrometria kifejlesztése germánium-spektrométerekkel. Lehetővé tették sok gamma-sugárzó radionuklid mérését közvetlenül a mintában anélkül, hogy a mérés előtt radiokémiai elemzésnek kellett volna alávetni őket, amelyben az aktivitásveszteségek általában elkerülhetetlenek.
Természetesen radioaktív nuklidok
A kozmikus sugárzásnak a légkör atomjaival (= "kozmogén") való kölcsönhatásával létrejött két radionuklid 7 Be és 22 Na görbéje egyértelmű éves változást mutat, nagyjából állandó tartományban. A maximum késő tavasszal vagy nyár elején, a minimum pedig télen van, mert a tropopauza permeabilitása az évszakoktól függően változik. Hosszabb időszakos változást a görbén lenyűgöz a körülbelül tizenegy éves napfolt-ciklus, mert nagy napaktivitás mellett a föld közelében csökken a kozmikus részecske-fluxus, ami szintén csökkenti a 7 Be és 22 Na képződési sebességét.
A 210 Pb-hoz hasonlóan 40 K-t is mindig tartalmaz a levegő por. Hasonlóan a 238 U-hoz vagy a 232 Th-hez, a 40 K is egy "ősradionuklid", amely nem bomlott el, mióta a többi kémiai elemmel együtt kb. 4-5 milliárd évvel ezelőtt keletkezett. Felezési ideje körülbelül 1,3 milliárd év. A 40 K alkálifémként gyakorlatilag mindenütt élettelen és élő természetben van jelen.
Az emberek fajlagos aktivitása testtömeg-kilogrammonként körülbelül 50 Bq 40 K. Ez az átlagérték szorozva az olvasó testtömegével azt a 40 K atomot eredményezi, amely másodpercenként bomlik az olvasó testében. Ezen a ponton van értelme összehasonlítani ezt a tevékenységet a természetes radionuklidok aktivitási koncentrációival a föld közelében. Egyrészt világossá válik, hogy a radionuklidok mennyire érzékenyen mérhetők a levegőben, másrészt pedig a test saját tevékenységével, amellyel az emberek mindaddig élnek, amíg az emberiség már létezik.
A bemutatott hosszú távú méréssorozatban látható, hogy az átlagos havi 40 K aktivitáskoncentráció az 1980-as évek vége óta csökken, ami a levegő tisztántartásának általános törekvéseivel, valamint az ipari és fűtési rendszerek korszerűsítésével magyarázható.
Mesterséges radioaktív nuklidok
Kérjük, vegye figyelembe:
Általában a diagram frissül, amint elérhető az utolsó heti minta γ-spektrometriai mérésének eredménye. Az α-sugarak vagy a radionuklidokat kibocsátó β-sugarak radiokémiai elválasztására és tisztítására vonatkozó rutin eljárásokat 2007 januárja óta nem negyedéves, hanem havi mintákon hajtották végre, és ezek nagyon időigényesek. Ezenkívül z. B. a 238 Pu meghatározásához az ezt követő méréshez mintánként legfeljebb hat hét mérési idő szükséges. Ezért a stroncium-, urán- és plutónium-izotópok környezeti ellenőrzésének jelenlegi mérési eredményeit csak a megfelelő késleltetéssel lehet ebbe a diagramba beírni.
A diagram azoknak a mesterséges radionuklidoknak a hosszú távú mérési sorozatát mutatja, amelyeket Braunschweigben az IMIS integrált mérési és információs rendszer részeként rendszeresen mérnek. Az 1987 előtti idők mérési eredményei olyan munkából származnak, amelyet olyan kutatási projektek keretében végeztek, amelyeket egy 1992-es PTB jelentés összefoglalt.
85 Kr és 133 Xe
E két radioaktív nemesgáz meghatározásához a PTB heti mintákat vesz, és az előre megtisztított nemesgázmintákat elküldi a Freiburgi Szövetségi Sugárvédelmi Hivatalnak. Ott a mintákat tovább tisztítják, a kriptont és a xenont gázkromatográfiával elválasztják és végül radiometriásan mérik. A görbében ábrázolt 133 Xe mért értékei az elérhető detektálási határok között mozognak, néhány milli-becquerel/köbméter (mBq/m 3). Rövid, 5,3 napos felezési ideje miatt a 133 Xe annak a forrásnak a kibocsátását jelzi, amelyben maghasadás zajlik, vagy nem sokkal a kibocsátás előtt.
85 Kr a radionuklid, amely mind a természetben előfordul, mind az emberi tevékenység által képződik. Természetesen kozmikus sugárzásból és az urán spontán hasadásából származik. Mesterségesen keletkezik atomfegyverek vagy atomreaktorok hasadásával. Ez az egyetlen olyan mesterséges radionuklid, amely jelenleg rendszeresen mérhető, és amelynek aktivitási koncentrációja a levegőben nem csökkent, hanem lassan nőtt, mivel a kiégett nukleáris fűtőelem újrafeldolgozása során felszabadult. A 85 Kr felezési ideje 10,6 év. Kibocsátási sebessége meghaladja a radioaktív bomlás okozta bomlási sebességet, így Németországban évi kb. 30 mBq/m 3 növekedést figyeltek meg, ami összhangban volt a globális trenddel. A körülbelül 2002 és 2004 közötti időszakban a szint látszólag stabil szintre tért vissza.
A levegőben található 85 Kr és 133 Xe radioaktív nemesgázok összes hozzájárulása a helyi dózisarányhoz kevesebb, mint évi 30 nano-szivert (nSv/a). Ez elhanyagolható ahhoz az átlagos éves sugárterheléshez képest, amelynek a lakosság egy személye ki van téve. Ugyanabban az egységben kifejezve az átlagos éves sugárterhelés körülbelül 4100 nSv/a. Ezek a mintadarabok a "Környezeti radioaktivitás a Németországi Szövetségi Köztársaságban 2014" jelentésből származnak, és évről évre csak jelentéktelen mértékben változnak.
90 Sr, 137 Cs és Pu izotópok
Ezek a mesterséges radionuklidok lényegében két forrásból származnak. Az 1986 előtti időszakban 90 Sr, 137 Cs és (239 + 240) Pu (néhány százalékon felül 238 Pu) szabadult fel a légkörben végrehajtott atomfegyver-tesztekkel. Egyéb, viszonylag kis mennyiségű 238 Pu műholdas katasztrófákból származik. Ha a műhold 238 Pu izotóp akkumulátorral rendelkezett a fedélzetén áramellátás céljából, azt is megsemmisítették.
A (239 + 240) Pu jelzés azt jelzi, hogy a mért aktivitás a két Pu 239 Pu és 240 Pu izotóp keveréke. A legelterjedtebb mérési módszerrel, az alfa spektrometriával a két izotópot csak nehezen, vagy egyáltalán nem lehetett megkülönböztetni. Alfa-sugárzásuk energiái túlságosan hasonlóak. Ennek eredményeként csak az alfa spektrumban láthatja mindkét tevékenység összegét. Az alfa spektrumok kiértékelésére szolgáló modern programok most már számítási szempontból szétválaszthatják a tevékenységeket, de szükséges, hogy a detektor energiafelbontása elegendő legyen, és mindkét izotóp aktivitása a mérés előkészítéséhez elég nagy legyen. Ez utóbbi általában nem áll fenn a környezeti minták esetében. A modern tömegspektrometriai módszerek ma lehetővé teszik a külön meghatározást, de még mindig viszonylag bonyolultak és drágák, így csak néhány intézetben alkalmazzák rutin módszerként.