Az Americium-241 biogeokémiai viselkedésének elméleti és kísérleti vizsgálata körülmények között
Henri Poincaré Nancy Egyetem I. RP2E Doktoriskola Ásványi mikroorganizmusok kölcsönhatásainak Szerves anyag talajban laboratóriuma Az Americium-241 biogeokémiai viselkedésének elméleti és kísérleti vizsgálata egyszerűsített rizoszférikus körülmények között. Alkalmazás mészkő mezőgazdasági talajban TÉZISGYŰJTEMÉNY Az egyetem doktora cím megszerzéséhez mutatták be. Henri Poincaré Nancy I. szakterület: Talajtani tudományok és geomikrobiológia, Thomas Perrier mérnök ENSG Nyilvánosan védett a vizsgabizottság előtt 2004. június 15-én, az INSTN Cadarache zsűri összetételében Pierre Toulhoat riporter CEA, az ISA Lyoni Egyetem tudományos igazgatója Philippe van Cappellen riporter professzor, Utrechti Egyetem, Hollandia Michel Jauzein vizsgáztató professzor, Nancy Egyetem Arnaud Martin-Garin vizsgáztató mérnök, IRSN/DEI, Cadarache Christian Mustin vizsgáló kutató, CNRS LIMOS, Nancy Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire Radioecology and Ecotoxicology Laboratory CE Cadarache 13115 St Paul-lez-Durance Cedex
Ez a tézis az A A TEX terjesztése MiKTeX 2.2 (http://www.miktex.org/) WinEdt 5.3 szerkesztő (http://www.winedt.com/) alatt készült.
iii Szüleimnek és neked Nagyapám.
Tartalom-jegyzék Köszönetnyilvánítás Tartalom-jegyzék Ábra-lista Táblázatok listája Nómenklatúra Szójegyzék és rövidítések v xv xx xxii xxiv xxvii Általános bevezetés xxix A Bibliográfiai tanulmány 1 I Americium a környezet rádiószennyezője 3 1 Americium bemutatása. 3 1.1 Americium radioizotópok és gyártás. 4 1.2 Americium felhasználása és eredete. 5 2 A környezeti rekeszek Amerika-szennyezése. 6 2.1 Az összes rekesz szennyeződése. 6 2.2 Talajszennyezés. 6 3 Egészségügyi adatok Kockázatok. 10 4 Az americium kémiai tulajdonságai. 10 4.1 Elektronikus és ionos tulajdonságok Analógok. 10 4.2 Oxidációs fokok Am 3+ (III). 11 II A rizoszféra, heterogén és összetett határfelület 13 1 A talaj, heterogén szerkezetű porózus közeg. 14 1.1 Három fázisú porózus közeg. 14 1.2 A talaj textúrája, szerkezete és porozitása. 14 1.3 Talajvíz. 18 2 Biológiailag aktív interfész. 21 ix
Tartalomjegyzék xv C Hidrodinamikai modellezés 265 1 Program a DTS momentumainak kiszámításához a MathCad programban. 265 2 Program a CDE és MIM modellek megoldására MathCad-ben. 265 D IRSN-LRE termodinamikai adatbázis 275 E Vízzel telített oszlopok 279 1 Referenciafeltételek. 280 2 Ca 2+ -val telített körülmények. 282 3 Feltételek Glükóz. 284 4 Citrátfeltételek. 286 5 Feltételek Glükóz + citrát (1). 288 6 Feltételek Glükóz + citrát (2). 290 7 körülmények Glükóz + citrát (3). 292 8 körülmények Glükóz + citromsav (1). 292 9 Feltételek Glükóz + citromsav (2). 293 F Vízzel telítetlen oszlopok 295 1 Referenciafeltételek. 296 2 Glükózfeltételek (1). 298 3 Glükózfeltételek (2). 300
xvi Tartalomjegyzék
xxii XI.2. táblázatok felsorolása A glükóz- és citrát-szén-szubsztrátok lebomlási sebessége az oszlopokban. 158 XII.1 A talaj fő kémiai jellemzői. 173 XII.2. Az összehasonlító oldat (REF) összetétele. 174 XII.3 241 Am újra mozgósított kötegelt kísérletek során. 176 XII.4 Telített és telítetlen talajoszlopok fizikai és hidrodinamikai tulajdonságai. 177 XII.5 241 Am eluátumokban oszlopkísérletek során. 180 XIII.1 Specifikáció az Am oldatában a glükóz lebontásának és a citrát bevitelének különböző forgatókönyveiben. 200 XIII.2 Az oszlopokban felszabaduló 241 Am, Ca T, Fe T (Fe L) és Al T tömegmérlege. 202 A.1 A CAD-talaj teljes talajelemzése. 246 B.1 A kapilláris elektroforézis vizsgálatok analitikai körülményei. 261 D.1 Stabilitási állandók a kalcium-karbon rendszerhez. 276 D.2 A talajoldatokban jelen lévő szervetlen Am (III) ligandumok stabilitási állandói. 277 D.3 A citrát stabilitási állandói. 278
BM jelölés a nyomjelző tömegmérlege [] C, C l oldott anyag koncentrációja a folyadékfázisban [ML 3] C (t) koncentráció jelek [ML 3] C s koncentráció a szilárd fázisra rögzítve [MM 1] D látszólagos együttható diszperzió [L 2 T 1] D 0 az oldott anyag molekuláris diffúziója vízben [L 2 T 1] D m diffúzió-diszperziós együttható a mobil frakcióban (MIM) [L 2 T 1] E (ts) az idő eloszlása [ T 1] K Henry állandója [T 2 L 2] K stabilitási állandó K (θ), K s hidraulikus vezetőképesség, hidraulikus vezetőképesség telítettségnél [LT 1] K d szilárd/folyadék megoszlási hányados [L 3 M 1] K O2 Henry állandója oxigén [T 2 L 2] K s0 LM msn 0 oldhatósági termék oszlop hossza [L] szubsztrát mennyisége [M] száraz talaj tömege [M] injektált nyomjelző mennyisége [M] P részgáznyomás [ML 1 T 2] P eeclet száma [] Q térfogatáram [L 3 T 1] q Darcy sebesség vagy tömegáram [LT 1] R késleltetési tényező [] S bemeneti felület és az oszlop kimenete [L2] xxiii