Sabine és Laura számára - PDF ingyenes letöltés

1 Klasszikus és szorosan kötődő molekuláris dinamika az alacsony energiafelhasználású folyamatokhoz az anyagokban Peter Klein értekezés D 386 Értekezés a Kaiserslauterni Egyetem Fizikai Tanszékének jóváhagyásával a "Természettudományok doktora" tudományos fokozat odaítéléséről Témavezető: Prof. Dr. HM Urbassek Második bíráló: Prof. Dr. H. Oechsner A tudományos vita időpontja:

4 Köszönetnyilvánítás Jelen munka a Kaiserslauterni Egyetem Fizika Tanszékén jött létre professzor HM Urbassek irányításával, akit nagyra értékeltem folyamatos beszélgetési hajlandóságáért, nagylelkű segítségéért a kiadványok elkészítésében, a disszertáció témáihoz és a témához. Szabadság a saját ügyeinek kezelésében, köszönöm. Második köszönetem feleségemnek, Sabine-nak és Laura lányomnak a támogatásért és a magánkörnyezet megteremtéséért, amely nélkül a jelenlegi munka biztosan nem lett volna lehetséges. További köszönet illeti Th. Frauenheim professzort a TU Chemnitz-től az Urbassek csoporttal való együttműködés iránti hajlandóságáért és a meleg fogadtatásért, amikor Chemnitzbe látogatok. Végül, de nem utolsósorban szeretnék köszönetet mondani Anette Gotz asszonynak, aki ennek a munkának a nagy részét átnézte gépelési és egyéb hibákért, valamint Dipl. Phys. B. Briehl, Dipl. Phys. Th. J. Colla és Dipl. Phys. H. Hensel eredményes beszélgetésekért, felbecsülhetetlen segítség minden számítógépes kérdésben és kellemes munkahelyi légkör.

8 A Szorosan kötő paraméterezés monatomikus rendszerekhez 97 A. A Goodwin, Skinner, Pettifor paraméterezése a szilíciumhoz A.2 s-szoros kötésű paraméterezés a hidrogénhez A.3 kötési paraméterezés szilícium B szoros kötés paraméterezéshez szilícium-hidrogén rendszerekhez 5 B. sp-szorosan kötõ paraméterezés szilícium-hidrogén rendszerekhez B.2 spd-szorosan kötõ paraméterezés szilícium-hidrogén rendszerekhez. 7 C A munkához kapcsolódó publikációk 9 Irodalomjegyzék iii

11 V (ev) Ar Kr Xe r (A) ábra: O +; ionok potenciális energiája a nemesgáz atomokkal szemben. Film A nemesgázatomok interakciós potenciálja Lennard-Jones típusú: V (r) = 4 "r 2 6 #; r: (.) Az fcc Lennard-Jones kristály egyensúlyi rácsállandóját d =: 9 p 2 adja meg, ez megfelel sűrűség n =: 278 (.225, .73) A; 3 Ar (Kr, Xe) esetén. Az oxigénatomok és a filmatomok közötti kölcsönhatást a következő potenciál írja le: V (r) = Z OZe 2 4 r exp (; r =); 2 [+ (r = 2) m] [+ r = 3] 4; 4 r 4 + (4) (.2) 4 ahol ZO = 8, Z az oxigén és a nemesgáz atomok atomszámát jelenti. a nemesgáz atomok polarizálhatósága, a többi állandók illeszkedési paraméterek, amelyek a potenciált (.2) a kísérleti és elméletileg kiszámított potenciálgörbékhez igazítják. (.2) egyenlet extrapolálja a kísérletileg talált adatokat (mev) a (A) a (A 3) b 2 (ev) c (A) c 2 (A) c 3 (A) c 4 (A) cmc Ar Kr Xe táblázat: Az alkalmazott potenciálok paraméterei a) Hivatkozás [Kittel, 986]. B) Hivatkozás [West, 988]. C) Illessze a potenciálokat Ref. [Guest és mtsai., 979]. 3

15 Kísérleti szimuláció Y (%) (a) Xe Kísérleti szimuláció. (b) Kr kísérlet szimulációja. (c) Arl (egyrétegűek) 2. ábra: O + ionok Y transzmissziós hozama az (a) Xe, (b) Kr, (c) Ar filmeken keresztül az egyrétegű vastagság függvényében. Az O +; -ionok megértése nemesgázon keresztül lme de dx és az atomi visszaszórási keresztmetszet. Ha strukturálatlan filmet feltételezünk, akkor Z de dx = NS = N Td (.6) a szórási keresztmetszettel és a két részecske interakciós potenciáljából, a (.2) egyenletből és a vissza = Z #> 9 d (. 7) # szórási szöggel a laboratóriumi rendszerben. Ezeknek a mennyiségeknek a kiszámítását M. Vicanek végezte, az eredményeket a 3. és 4. ábra mutatja. 7.

16, 8 de/dx.6 (ev/a) .4 Ar Kr Xe E (ev) 3. ábra: Az O +; ionok energiavesztesége nemesgázokkal borított útvonalonként 7 vissza (A 2) Ar Kr Xe E (ev) 4. ábra: Az O +; ionok visszaszórási keresztmetszete Ezen mennyiségek segítségével könnyen megérthető a szimuláció eredménye: Az O +; ionok árnyékolási keresztmetszete a Kr filmek miatt a legnagyobb, mivel mind a hosszúságra eső energiaveszteség, mind a visszaszórt keresztmetszet nagy . Az Ar filmekben a visszaszóródás kicsi, a Xe filmekben pedig az energiaátadás kicsi. Geometriai modell Eddig megvitatták a vastag fóliákon keresztüli O + -átvitelt, de az ott talált átviteli hozam exponenciális csillapítása nem írja le a vékony filmeken keresztüli átviteli viselkedést, lásd a 2. ábrát. Ebben a szakaszban egy geometriai árnyékolási modellt mutatunk be, amelynek segítségével a szimulációban talált adatok megérthetők. Ebben a modellben az első egyrétegű nemesgázatomok körökkel vannak ábrázolva, amelyek egy hatszögletű rácsra vannak helyezve. A kétdimenziós rácsállandó a = d = p 2, ahol d a 8.

19 Y (%) Kísérleti szimuláció (csökkentett sűrűség) (a) l (egyrétegűek) 6. ábra: Y transzmissziós hozam csökkent Xe filmsűrűséggel Y (%) Kísérleti szimuláció (hcp film) (b) l (egyrétegűek) 7. ábra: Y átviteli hozam a hcp Xe filmekhez. Az Ar filmek arányosan növekedhetnek az oxigénfoltokban, és ezért drasztikusan csökkenthetik a transzmissziós hozamot. Egy ilyen növekedési mód azonban ellentmond a Xe és Kr eseteknek. Nincs kísérleti bizonyíték arra, hogy ilyen növekedési mód létezik, mivel Ar polarizálhatósága kisebb, mint Xe és Kré, és a szubsztrát antiferroelektromossága miatt az arányos növekedésnek gyakoribbnak kell lennie az Xe és Kr filmekben. 2. Az Ar-filmben az oxigenátokat semlegesíteni lehet, és így azokat a kísérleti detektor már nem regisztrálja. Az oxigén-nemesgáz vegyület töltéscseréjének gázfázis-korrelációs diagramjai erről nem nyújtanak információt, de úgy tűnik, hogy keveset tudunk az ionok nemesgázzal történő cseréjéről, így ezt a lehetőséget nem lehet tovább megvitatni. 3. A deszorpciós folyamatot befolyásolhatták az Ar filmek. Ez a lehetőség minden nemesgázban létezik, és úgy tűnik, nincs magyarázat arra, hogy miért

21 (a) film nélkül, 8,6 film nélkül (a) Y (E) (/ ev) egyrétegű, 2 (b) .5. Y (#) egyrétegű (b) egyrétegű. 2 (c) egyrétegű (c) E (ev) cos # 8. ábra: Az Xe filmeken keresztül továbbított O + ionok energiaeloszlása Y (E) és Y (#) szögeloszlása. A film porlasztásának maximuma két egyrétegű. Magasabb lefedettségi fokon az oxigéngátak és a nemesgáz-filmben található kis sztaszkaszád elegendő energiát juttattak el a környező atomokhoz, így az egyes xenonatomok mozgási energiája egyre kevésbé elegendő ahhoz, hogy a filmet a vákuumban hagyják. Kisebb filmvastagság esetén a porlasztásnak csökkentenie kell, mivel a deszorbeálódó oxigén csak néhány filmatomra adja át a lendületet, és ez az átvitt lendület egyre kevesebb xenon-xenon ütközésben vesz részt. Annak érdekében, hogy ezt a kérdést kvantitatív módon megvitathassuk, a feltételes porlasztási hozamot is felvettem a 9. ábrába. Ezt az oxigénre jutó atomizált xenon atomok számaként jelöljük, amelyek a filmen keresztül kerülnek át (Y t Xe), vagy visszaszóródnak (Y z Xe). Természetesen Y Xe = (; Y) Y z Xe + Y Y t Xe (.) Ahol Y az oxigén ózon transzmissziós hozamát jelöli. Jól látható 3

25 Y kísérleti modell Lineáris modell Monte Carlo.2 (a) Kr lefedettség (egyrétegűek) Y Kísérleti modell lineáris modell Monte Carlo.2 (b) Xe lefedettség (egyrétegűek) ábra. Ábra: A merőleges F + átjutás geometriai modelljének eredményei ( a) Kr és (b) Xe filmek. A várakozásoknak megfelelően a lineáris modell csak kis lefedettségekre érvényes, és a Monte Carlo-értékek egyetértenek a geometriai modell analitikai megoldásával, amelyet az ábrákon modellel jelölünk. Ebben az esetben a ténylegesen nyitott terület értékeit M. Vicanek határozta meg Monte Carlo integrációval, az r modell illeszkedési paraméterét a függőleges deszorpcióra vonatkozó analitikai modell értéke xe-zi.3.3 A geometriai modell illesztése az F kísérleti eredményeihez + Átviteli viselkedés az ábrán. A szubsztrátum felületére merőlegesen deszorbeálódó F + -ionok Kr és Xe filmeken keresztül történő átvitelének kísérletileg talált értékei, valamint ezen adatok geometriai modellhez való illesztése bemutatásra kerülnek. Összehasonlításképpen, a lineáris modellt beillesztettük, hogy felismerhető legyen az atomkeresztmetszetek átfedésének kezdete a környező filmatomokkal. A 7.