A Hahn m eitner Intézet radioaktivitási mérései a csernobili reaktorbaleset után -

1 pcgrscii? >/Április xjgoo Hai radioaktivitásmérés a Hah n-m eitner-l nstitutussal a csernobili reaktorbaleset után U. Behrend, P. Dulski, E. M. Friedland, D. Gawlik, K.-E. Kirschfeld, P. Schubert, K.-H. Kőfaragó

2 A Hahn-Meitner-Institut (HMI-B) alapján a Hahn-Meitner-Institut Berlin GmbH jelentések sorozatát teszi közzé, amelyekben közlik az intézet kutatását és fejlesztési eredményeit. Igényelhetők az intézet könyvtárából. A jelentéseket a szakinformációs központok vonatkozó adatbázisai tartalmazzák, vagy a nyomtatott kiadásokban mutatják be. Hahn Meitner Institute Berlin. Minden jog fenntartva. A Hahn-MeHner-lnstHute (HMI-B) jelentései A Hahn-Meitner-Institute Berlin GmbH jelentések sorozatát teszi közzé, amelyben a kutatási eredményekről számolnak be. A jelentéseket az Intézet könyvtárából lehet kérni. A jelentéseket a speciális információs központok megfelelő adatbázisaihoz közöljük, illetve a nyomtatott kiadásokban kivonatolva. Hahn Meitner Institute Berlin. Minden jog fenntartva. Hahn-Mellner-lnstltut Berlin QmbH GlIenlcKer StrzBe O-1000 Berlin 39

3 A Hahn-Meitner Intézet radioaktivitási mérései a csernobili reaktorbaleset után Szerzők: 0. Behrend P. Oulski E. M. Friedüand D. Gawlik K.-E. Kirschfeld P. Schubert K.H. Steinmetz Szerkesztő: K.H. Kőfaragó

4 I N H A L T 1. oldal. Bevezetés. ' HMI forró program 4 3. Figyelt közeg, mérési módszer Helyi dózis, aeroszolok, csapadék. Felületi szennyeződés Gamma-spektrometriás gamma-spektrométer, a spektrométer kalibrálása Lehetséges szisztematikus hibák Statisztikai hibák Detektálási határok Ellenőrző mérés A környezeti monitorozás eredményei Áttekintés eredményei, levegő, víz, helyi dózisszám Nuklid-specifikus részletes eredmények Levegő, eső, felszíni víz és homok Talajszennyeződés Berlin városrészében Az Y - s P e> eredményei Trometrikus élelmiszer-ellenőrzés anyatej vizsgálata - speciális mérések A kelet-európai minták mérési eredményei Hot-Partides 51

5 8 FÜGGELÉK egyéni eredmények, táblázatban: I Tej 57 II Tejtermékek 61 III Zöldségek, gyümölcs VI IV Hús, hal 86 V Tojás 87 VI Anyatej 88 VII Víz - 93 VIII Homok, föld, fű 94

Regisztráljon biztonságosan 9 Sv/h-t. A teljes rendszert kötelező kalibrálni kell, és az illetékes kalibráló hivatal évente ellenőrzi. 3.2. Aeroszolok Az alábbiakban ismertetett mérési módszer wi

d a rutinszerű környezeti monitorozás során a mesterséges radionuklidok aktivitáskoncentrációjának meghatározására a természetben előforduló radioaktív aeroszolokétól elkülönítve. Az 5.

15 1. táblázat Detektor tulajdonságai Detektor száma Geometria Típus Relatív érzékenység * (%) 2 Teljes kristály 1 Teljes kristálytiszta germánium-germánium (Li) 3 fúrási lyuk tiszta germánium félszélesség: E = 1,33 MeV ) (kev) Fotopeak/Compton arány E = 1,33 MeV fúrólyuk germánium (Li) 5 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 fúrólyuk germánium (Li) 6 furat lyuk germánium (Li) - A Co-60 (1,33 MeV) 25 cm-es próbatávolságon történő étkezési aránya 3 "x 3" NaJ detektorhoz képest

16 Tebell & Ü falibner-flaktoreh rwefctor Vr. MeferfäjS kßlibrierfsldvr-for \ kälibneffsktor -for * 3? Dä (B-661,66 k &) -t 4L i. S, Sb-40

3, SS-40'I? 5 s Z 3 Ewjsdiale fharinelfi) If/IL 1 Riugaiiate fffarinei'li) f/asrtig fo

2 Az irány nélküli kalibrációs tényező megegyezik a detektálási valószínűséggel e. Az A tevékenység abból adódik, hogy A = Zk/e-n, ahol Zfc a számlálási sebesség a fotósorban, és n az emisszió valószínűsége. 13.

17 3. táblázat Mérési módok Detektorszám: Mérőedény A föld alatti számlálási árnyékolás árnyékolása (ips) *) Mérési idő t ^ (s) Detektálási határaktivitás W l J (Bq) 1 porosüvegre, porosüvegre, porosüvegre, gyűrűtartóra, poros üvegre, edényre, poros üvegre, gyűrűtartóra, poros üvegre, 50 ml poros üvegre, 50 ml ólomra 100 mm acél 150 mm ólomfal padló ólom fal padló ólom fal padló 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm ólom 100 mm ólom 100 mm *) E = 364,5 kev ih

3.5.5 Detektálási határok A specifikus aktivitás kimutatási határát minden egyes esetben a rendelkezésre álló minta mennyisége, a mérési idő és a számlálási háttér határozza meg. A specifikus aktivitás kimutatási határát a következő képlet írja le: 3/T " ANWG =: ü [Bq/kg] vagy [Bq/1] n c H S

Ennek eredményeként a 3. táblázatban felsorolt detektálási határértékek keletkeznek a különféle detektorok, a geometriai mérések és az idők mérésére. A májusban megadott nagyszámú ételminta gyors döntési mérésének (J aktivitási koncentrációja 100 Bq/1 vagy 250 Bq/kg felett vagy alatt) feladata teljes mértékben elegendő volt a kimutatási határokhoz, amelyeket a megfelelő rövid mérési időkkel el lehetett érni. A légszűrő, az esővíz és a homok mintájának nuklid-specifikus mérését az 1. és 2. spektrométeren végeztük (lásd 1. táblázat). Ezekkel a spektrométerekkel elérhető detektálási határértékek 10 körül mozognak 2 órás mérési idő alatt, a nuklidtól függően

3 Bq/m aeroszolokhoz (légszűrő), 1 Bq/1 csapadékhoz és 10 Bq/kg homokmintákhoz, amelyek teljes mérési pontossága 20% -nál jobb ellenőrzési mérésnél nagyobb. Az eljárás élelmiszer-elemzésre szolgál, zöldségminta összehasonlító mérésével az itt leírt, az élelmiszer-tesztekhez használt mérőrudakon Az 1–5. Ha a fajlagos aktivitás különbségei kevesebb, mint 5%, kielégítő egyetértés született. Az anyatejvizsgálatokhoz használt 6. és 7. mérési rangot összehasonlították a városfejlesztési és környezetvédelmi szenátor sugárzásmérő irodájának kissé szennyezett tejmintával (25 Bq/1) végzett mérésével, ahol a statisztikai hiba ugyanazokat a mért értékeket eredményezte. 17-én

23 4. táblázat A mesterséges radioaktív anyagok aránya a levegőben és a csapadékban lévő aeroszolok teljes aktivitási koncentrációjában 1 1 Idő 1 1: J- 131% levegő 1 Reger. Air CS -137% Mesterséges áldás összesen I% Levegő eső 1-90 y 4-90 y [3:! 4:, 09 5:, 08 6:, 005 Y_, 9 0,03 0,1 0,2 3 y 0,05 0,02 0,005 0,01 0,2 j 0,1 0,005 0,1 0,001 0,5 j 1 le nem tér vissza nullára, mivel a mintatartályban mindig van vízmaradék (lásd 2. ábra) akinek tevékenységét továbbra is regisztrálják. A gamma lokális dózissebesség mérési pont (6. ábra) regisztrálta a felhő két járatát (1, 2). Ezután megnövekedett értékeket jelzett, ami a talaj felszínén és a környező növényzetben fennmaradó eséssel magyarázható. A zivatar (3) beköszöntével a gamma lokális dózisaránya 0,09 jsv/h és kb. 0,14 (isv/h. Ezt egyrészt a detektor mellett elrepülő radionuklidokkal dúsított esőcseppek, másrészt a következők okozta: Ezen anyagok lerakódása a földön. A zivatar eső aktivitásának 30% -a mesterséges hasadási termékekből állt, főleg J-ből (10%). A fennmaradó 20% 20

5. táblázat: A levegőben lévő mesterséges radionuklid-keverék fajlagos aktivitása és összetétele (a teljes aktivitás [%] vagy a 137 Cs aktivitás alapján) 1 I április 30. május 1. 1 II 1 I t 1 J A (i) nuklid A (i) Bq/m 3 I% A (137 CS) Bq/m 3 I * I j A (Cs) Nb-95 j I - j Mo cj Ru I Ru-106 j Te I 5 'j I Te- 129m Te I J-131 *) II J-132 *) I J-133 *) j I - "Cs SI Cs oa 0,20 Cs sl l 3,8 = 1,00 I j Ba i La jjj Np I" III l I összesen 32, 71 IIIII l I *) A jódizotópok esetében figyelembe kell venni, hogy csak az aeroszolokhoz kötött arányt jegyzik fel. Míg a levegőben lévő Cs teljes aktivitásának (csak a mesterséges hasadási termékek) aránya május 4-én 8% -ról 4% -ra csökkent április 30-ig, addig a ruténium és a tellúr izotópjainak aránya megduplázódott. Általában a 137 és 134 cézium izotópok aránya körülbelül 2: 1 volt. 22-én

Az április 30-án kelt aeroszolszűrőn 3% Np arányt találtak; május 4-én viszont ez a sejt mennyiségileg jobban kimutatható volt. A 7a. Ábra a szűrő gamma spektrumát mutatja április 30-tól, amelyben csak a legerősebb vonalakat jelölték meg. A 7. ábrán látható betét egy metszetet mutat a spektrum alacsony energiájú részével, ahol az Np lényeges vonalai láthatók. Összességében a magolvadásra jellemző nuklidokat találtuk a spektrumban. Anélkül, hogy tovább megvitatnánk a mesterséges nuklidok keverékének a felhők levegőjében mutatkozó eltérő összetételét április 30-án és május 4-én, nézzük meg a reaktor aeroszolszűrők által rögzített különböző kibocsátási fázisait, valamint a klimatológiai kimerülés és kimosódás különböző a felhők különböző útjaira hivatkozott. A megnövekedett légi radioaktivitás során a 29./30. Az 1986 áprilisának kitett légszűrőket (teljes áteresztőképesség 750 m 3) ismételten Y-spektroszkópiával mértük két sík germánium detektorral és egy nagy térfogatú Ge (Li) detektorral több nap alatt (), hogy a gyengén előforduló Y megbízhatóan azonosulhasson egybeesés-értékeléssel.

A vonalak lehetővé tétele érdekében. Az 5. táblázatban felsorolt izotópok mellett a következő izotópokat lehetne minőségileg egyértelműen azonosítani: 85 Sr, 95 Zr, 9m Tc, 110m Agr lu A g, 125 sbf 127 s b/ltl Ce, l 27 24

28 ONM «= i * o 1 icl *? J 2 «^ w 1 (600 & V011J 1 -«. «^» S «i« = ^ ^ -s 4> kell CD CO CD 25

29 6. táblázat: Az aeroszolok teljes béta aktivitás-koncentrációjának és a levegőben lévő mesterséges aktivitás-koncentráció napi átlagértékeinek időbeli lefutása, valamint a gamma lokális dózissebessége Minden aeroszol Mesterséges aeroszolok Helyi dózis sebesség Datuni (lépésszűrő) (szilárd szűrő) Bq/m 3 Bq/m 3 *) nsv/h, 2. 0, 0 5.14 0., 8 6.43 0, 2 0.09 0,. 6 0.41 0, 42 0, 7 8.56 0, 0 1.35 0, 7 2,55 0, 5 4,55 0, 2 0,23 0, 7 0, 4 0,036 0, 8 0,025 0, 8 0, 7 0, 9 0,013 0, 8 0,017 0, 9 0,017 0, 7 0,012 0, 9 0,005 0, 8 0,007 0, 6 0,009 0, 1 0,009 0, 5 0,007 0,. 9 0,006 0, 7 0,013 0, 4 0,003 0, 7 0,016 0, 5 0,007 0, 8 0,004 0, 2 0,003 0, 5-0, 2-0,095 *) A detektálási határérték alatti értékeket a további értékelésnél nem vettük figyelembe. A mesterséges aeroszolok esetében az átlagolás időpontja nem esik egybe a szűrő porosodása miatt bekövetkező napváltással. 26-án

31/o CBq/W * J 2. ábra A, -, Zeltficii/Veilsuf far M! I 4fcfrw'täiskün2eMt »» fii? M az Uffr-ban messze 3434 wd Te & Z Akfo. 9 J, gif da ^ 37 CS4W 0,4, ^ OPi M Wn QOM. Oh Ml 5S. n_qü 195. ISS SS. 2AS. AyoJo A: fäf Ru 32 7. táblázat: A mesterséges radioaktív anyagok aktivitási koncentrációjának időbeli alakulása csapadékban 1986 májusában *) j 7.5. JBq/1 1 1 Mo-99 - Hu Ru-106 33 3. táblázat: A tevékenység időbeli alakulása Bq/m 2 -ben, Bq/m 2 -ben 1986 májusában, a HMI-hely padlóján levő csapadék miatt. Mo-99 Nuclide 1 " 16 Ru j Ru "1" - Te J-131 (J Cs l Cs-137 I l Ba "La]! 1 1 összeg I 1 II csapadék-j 6,7 23,8j 3,2 mennyiség j mm j 87 jj 9 j - j - j - yyy - y - yy 87 j II 1 1 2,6 2,3 6,6 2,3 3,4 18,5 III 1 1 I I. III 38 Bq/1 a Lieper-öbölben és 30 Bq/l a Tegeler See-ben (9. tábla). A J 3 1 J aránya 40% körüli, 103 Ru 34% körüli, 132 Te 15% körüli és 137 Cs 11% körüli volt. A legfontosabb mesterséges nuklidok koncentrációja a Lieper-öböl (Havel) és a Tegeler See vizében a 11–13. És a 15–17. Ábrán látható.

34 "10000 M> A4 zfethicl ^ tanfolyam deramribäfcamzeubrstiovi -ftirdie Mepw ßucW? (Havel) 'm Sawcj (x) twaf m Wasserf«) J/34 és 7e 432 esetén, yftfe-ffi. Loco: Oh «5.« 5. "OS. ÄSS." -It.5 & C & 4Z1, Cte/13-utncj -C & 43b AC \ f \/s & it ^^ Oh HS. Ib.s. 10S. 2BS. »& -It t Alob./f3 ^ ooo, -fftr" Ru 403. uv> d -SlwiOb AO0 40 AUoftt 400 9h VS, IBS. ir --L9/WÖ unej SA * »s. szamár. aas. -f.s. BS'W S.fe A0 '% ± i * "* ^ $ wträ., 35 40000 AVoM 4000 Ssiblictoet Verl & tfdet AUtigkeitsläwzeHixstioft for d & ntegäer äea \ vn Sand (x) and In Water () for 3434 and Te Fig.S Oh -MS . IB. * OS. ISS *. S * ffitr .S. 2SS. SJS l «. St -fltf Lä4tO md BQÄHO« 32 fo -MI. 1SS. 20.S. * 6S. 30S. 46. SC Eiiiew ffsi-vel (+) yasei ** «értékek c ^ sptoh & n der Us/AiweSiSQteia &

41 12. táblázat A berlini területről származó egyes szennyező minták nuklid-összetétele és specifikus aktivitása közvetlenül az első radioaktív felhő áthaladása után. [vágás- [vágás Peter nuklid póréhagyma póréhagyma póréhagyma sili sima rhubar spenót spenót fű 1 HMI felett látom Bq/kg j Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg I K Zr! Nb Mo Tc-99m Ru Ru Te J J J Cs Cs Cs Ba La Ce biztosította a felületi szennyeződés ellenőrzését, ezért nem lehetett biztosítani az irányértékek betartását. Mivel az irányértékeket már a nuklidra specifikusan határozták meg, az egyetlen mérési módszer megmaradt, a gamma-spektrometriás értékelés. Annak megállapítása érdekében, hogy a szennyezett levélfúvókát mosással milyen mértékben lehet megtisztítani a lerakódott radioaktív nuklidoktól, kísérleteket hajtottak végre egy spenótmintán, 38

42 13. táblázat Összegzés: tejtermékek sz. 131 I aktivitású minták [A teljes szám> 100 50

49 18. táblázat: A lengyelországi Balti-tenger partvidékéről származó egyes minták aktivitása és nuklidösszetétele a Cs-hez viszonyítva (a százalék a mesterséges nuklidok teljes aktivitására vonatkozik *) halminta Borostyán cipő autó (6,2 g) A (i) A (i) A (i) ) Nuklid Bq A (1J/Cs)% Bq A (137 Cs)% Bq A (i37 Cs)% K tti Zr Nb Ma Tc-99m Ru Ri A3-110m Sb Te le JJJ Cs Cs = = Ba Ia Oe Oe Eü EU Np "*) A detektálási határérték alatti értékeket nem vették figyelembe a további értékelés során, a HMI alkalmazottjának a balti-tengeri strandon, a víz mentén, a borostyán mellett, valamint a kocsiból származó kollektív törlési mintával. A nuklid összetétele magas arányokat eredményezett, egészen az összes mintáig, a borostyán kivételével 23% l J és 46 esetén

51 19. táblázat Kelet-Európából származó gyepminták nuklid-összetétele, 4 = - Berlinhez viszonyítva Bq/kg-ban. Elbing Loetzen Suwalki Krakkó Bukarest Szófia Prága Budapest HHI HHI Lengyelország Lengyelország Lengyelország Lengyelország Románia Bulga Czechos- Magyarország Magyarország Berlin Berlin Nuklid rien lowakei K Hn Zr Nb, 1 - Mo * Tc-99m Ru Ru Ag-IIOm Sb Te Te JJJ Cs Cs Ba La Ce Ce Eu Eu: a kimutatási határérték alatti értékek ”

52 egy nagyon jó meccs. Délkelet-Európa mérési eredményeinek értékeléséhez azonban önmagában a terjedési irány nem elegendő, a Balkánon végzett tevékenység nagyon eltérő eloszlása csak a topográfiai viszonyok felhasználásával osztályozható. 1PS »^» - 'äss & 5> detirgszüge. 2A. Ábra: A Biete Apn \ bi & AnfeSng Mai iw európai légterének feltételezett légáramai W

54 7.2 Forró részecskék Mazuriából/Lengyelországból Az északkelet-lengyelországi Csernobilban az atomreaktor balesete után leesett csapadék kilenc radioaktív részecskéjét (forró pontokat) vizsgálták spektroszkópiával és elektronmikroszkóppal. A forró részecskék olyan részecskék, amelyek magas fajlagos aktivitással rendelkeznek az egyenletes esésszennyezés aktivitásához képest. 1986. szeptember elején a HMI munkatársa megtalálta a forró részecskéket a lengyelországi Mazuri tóvidéken. ^ -Spektrum Ru H.6.W PI ki Eh 22. ábra Ü I ^ Mt (4y jl 2> 0,5 HO-LS "Ewergi'e [WeY] 1,0 Először a részecskéket mechanikusan elválasztották a talajtól és a szerves anyagtól Ge-Li detektorral végzett vizsgálat azt mutatta, hogy mind a kilenc mintában lényegében csak a 103 Ru rutínium izotóp (T1/2 = d) és a 106 Rh ródium izotóp (T1/2 = 30 s) volt kimutatható (22. ábra). . 106 Rh a tiszta ß-emitter rövid élettartamú leánynuklidja, 106 Ru (Tj/2 = d 5 A részecskék közül kettőnek alacsony volt a többi radionuklid aktivitása. Mind a kilenc forró részecske finomabb mechanikai elválasztása és ultrahangos fürdőben etanollal történő tisztítása után A Co kobalt-izotóp kis része még mindig látható egy minta y-spektrumában (20. táblázat).

56 53 23. ábra A forró részecskék pásztázó elektronmikroszkóp képei HS 4, 5, 7, 8 PI; Mikromarker = 1 µm

57 21. táblázat Az elektronsugaras mikroanalízis kvalitatív eredménye j minta cr FeJHi K) 1 HS 1 FL, I fcai] aij P d ü - XX ooo XX - i 1 HS 2 PL - X - oo 1 HS 3 PL - XX ooo XX - j 1 BS 4 PL - XXX - o X o - 1 HS 5 PL - ooooo XX - I HS 6 PL X oo XX o XX o 1 HS 7 FL - X - ooo XX HS 8 PL - X - o - 1 HS 9 PL 1 . X. o: csúcsintenzitás erős xs csúcsintenzitás gyenge -: jel nélkül nem detektálható intenzitás: ne egyél X o X X.1 A 22. táblázat a hasadási izotóp hasadási hozamokat eredményezi i ^ mo% I »3TC 6,13% 103,106 R u Z 3,16%, 103, 10f R u S% K% felett »6 * a Z 1,02% Ru értékek, amelyeket a Karlsruhe nuklidtérképből vettünk. 54.