Szórási nemlinearitások mérése egyetlen plazmonikus nanorészecske-protokoll alapján (lefordítva
Bevezetés
Ismeretes, hogy az LSPR miatt a diffúzió különösen erős a plazmonikus struktúrákban. Az alapvető elektromágnesesség alapján az incidens intenzitására vonatkozó szórási válasznak lineárisnak kell lennie. A nanorészecskékben azonban a diffúzió és az abszorpció szorosan összefügg Mie elméletével, és mindkettő kifejezhető a dielektromos állandó valós és képzeletbeli részeiben. Feltételezve, hogy egyetlen GNS fényviszonyok között úgy viselkedik, mint egy dipólus, Mie elmélete szerint egyetlen plazmonikus nanorészecske szórási együtthatója (Q SCA) és abszorpciós együtthatója (Q abs) 19-ként kifejezhető.
ahol x 2 πa/λ, a a gömb sugara, m 2 pedig ε m/ε d. Itt ε és ε md felelnek meg a fém dielektromos állandóinak, illetve a környező dielektrikumoknak. Mivel a diffúziós együttható alakja hasonló az e abszorpciós együttható alakjához, ezért várhatóan egyetlen plazmonikus nanorészecskében megfigyelhető a telíthető diffúzió.
Nemrégiben először izolált plazmonrészecskében mutattak ki nemlineáris telíthetőségű szóródást 21. Figyelemre méltó, hogy mélységes telítettség esetén a szórási intenzitás a gerjesztés intenzitásának növekedésével valóban kissé csökken. Még figyelemre méltóbb, amikor a gerjesztés intenzitása tovább nőtt a szórás telítettsége után, a szórás intenzitása ismét növekedett, megmutatva a telíthető fordított szórás 20. A hullámhossz- és hullámhossz-vizsgálatokban a méretfüggő szoros kapcsolatot mutatott az LSPR és a nemlineáris szórás között. 21. A plazmon-szórás intenzitása és hullámhossz-függősége nagyon hasonló az abszorpcióéhoz, ami egy közös mechanizmust sugall, amely alatta-kiterjeszti ezeket a nemlineáris viselkedéseket.
Az alkalmazások szempontjából köztudott, hogy a nem-linearitás hozzájárul a fénymikroszkópia felbontásának javításához. 2007-ben telített gerjesztéses (SAX) mikroszkópiát javasoltak, amely javíthatja a felbontást azáltal, hogy a telített jelet kivonja a 22. gerjesztő nyaláb időbeli szinuszos modulációjával. A SAX mikroszkópia azon a koncepción alapul, hogy a lézer fókuszához az a központ, mint a periférián. Ha a jel (akár fluoreszcencia, akár szórás) telítettségi viselkedést mutat, akkor a telítettségnek a középpontból kell indulnia, míg a lineáris válasz a periférián marad. Ezért, ha van módszer csak a telített rész kinyerésére, akkor csak a középső rész marad meg a periférikus rész eldobása közben, ezáltal hatékonyan javítva a térbeli felbontást. Elvileg a felbontás alsó határa nincs a SAX mikroszkópiában, mindaddig, amíg eléri a mély telítettséget, és az intenzív megvilágítás miatt a minta nem károsodik.
Kimutatták, hogy a fluoreszcencia képfelbontás drasztikusan javítható a SAX technikával. A fluoreszcencia azonban szenved a fotofehérítés hatásától. A szórás-nem-linearitás felfedezésének és az SAX fogalmának ötvözésével diffúzió alapú szuper-felbontású mikroszkópia végezhető el 21. A klasszikus szuper-felbontású mikroszkóppal összehasonlítva, a diffúzió technikáján alapulva - új, nem fehérítő kontrasztfolyamatot biztosít. Ebben a cikkben lépésről lépésre leírást adunk, amelyek leírják azokat az eljárásokat, amelyek a nem-linearitás kinyeréséhez és kivonásához szükségesek a plazmonszórásból. Leírják az incidens intenzitását megváltoztató diffúzióval bevezetett nemlinearitások azonosítási módszereit. További részleteket ismertetünk annak feltárására, hogy ezek a nemlinearitások miként befolyásolják az egyes nanorészecskék képeit, és hogyan lehet a SAX technikával ennek megfelelően javítani a térbeli felbontást.
Előfizetés szükséges. Kérjük, ajánlja a JoVE-t könyvtárosának.
Jegyzőkönyv
1. GNS minta előkészítése
2. Az otthoni konfokális mikroszkóp beállítása
3. A nem-linearitás diffúziójának jellemzése
4. Egyetlen arany nanoszféra spektrumának szórásának mérése
5. SAX mikroszkóp igazítása
Előfizetés szükséges. Kérjük, ajánlja a JoVE-t könyvtárosának.
Reprezentatív eredmények
A 6. ábra mutatja a spektrum 80 nm-es GNS-ből mérve. A Mie elmélete alapján kiszámított görbe ugyanabban a cselekményben van megadva, amely kiváló egyetértést mutat. A csúcs az LSPR 580 nm nagyságrendű. A következő kísérletben a lézer hullámhossza 532 nm volt, amelyet azért választottunk, mert a plazmon sáv belsejében helyezkedik el, hogy fokozza az optikai szóródást plazmonikus hatással és lehetővé tegye a telítettség szóródását.
A 7. ábra mutatja be szétszórja egyetlen arany nanorészecske képeit különböző gerjesztési intenzitással, és az alsó sor adja az egyes részecskék vonalvezetési profilját a nemlinearitás kiemeléséhez. A kép mérete 600nm x 600nm, a képpont mérete pedig 13,8nm. A felvételi sebesség normál xy képalkotó módban másodpercenként 234 000 pixel volt. Mindegyik képet átlagolták öt felvételen a jel/zaj arány javítása érdekében.
Ha a gerjesztés intenzitása kisebb, mint 1,5 × 106 W/cm 2, a diszperzió lineárisan függ a gerjesztés intenzitásától, így egyetlen nanorészecske képe a gerjesztési nyaláb PSF-jére hasonlít, standard Gauss-profillal. Amikor azonban a gerjesztési intenzitás 1,7 × 106 W/cm 2 -re nő, nemcsak az ólom PSF előtti ellaposodása figyelhető meg, hanem az FWHM kiszélesedése is, ami telítettséget jelez. Nagyon érdekes módon kissé nagyobb intenzitásoknál a központi intenzitás alacsonyabbá válik, mint a periféria, ami fánk alakú PSF-t eredményez. Ezután, amikor a gerjesztés intenzitása tovább növekszik, a szórás intenzitása ismét növekszik, inverz telítettséget mutat és új csúcsot eredményez a PSF közepén.